Ich kann dir leider nicht sagen, wie gut PyCharm sich zur PyGTK-Entwicklung eignet.

Allerdings verwende ich schon länger die Pro-Version unter der Open Source Project Lizenz zur Entwicklung einer PyQt Desktopanwendung. Das funktioniert sehr gut, und so ist PyCharm die bevorzugte IDE der meisten Entwickler dieses OSS-Projektes.